具有量子限域效应的低维材料是下一代电子器件的热门候选材料。基于碳纳米管的电子器件尺寸可以下探到5 nm尺度，在最近20年间取得了长足的进步。通过替代掺杂对碳纳米管进行功能化，为纳米管体系的电子结构和输运特性提供了一条新颖的调控途径。我们通过第一性原理计算详细研究了BCN异质纳米管的手性界面态、电输运特性和原子排布的关系。BCN异质纳米管如图1(a)所示，纳米管的电子态受到BN局域的高势垒所影响，形成沿界面的手性传输状态。对共振传输状态的轨道分布的分析发现了两个主要的手性传输状态，如图1(b)所示。一个是由C(BN)₂C(BN)₂^*的VBM和CBM局域态组成的混合传输状态，对费米级附近的共振传输状态有贡献。另一个由C(BN)₂C(BN)₂^*的CBM局域态组成，对远离费米级的传输状态有贡献。新出现的反平行和平行手性界面态对共振传输起着主导作用，并为手性电流的形成提供了可能性。此外，单向手性电流具有诱导磁场的优势，可以达到0.1T以上。与平行排列的手性异质管相比，反平行排列的手性异质管尽管具有相同化学计量数，但是带隙更小，手性电流电导率更大。因此我们通过调节排列方式，可以操控纳米管的手性传输界面态，为设计基于纳米管的磁-电器件：如量子电感和纳米螺线管，提供了理论依据。

图 1 手性BCN异质纳米管的手性界面态。(a) 手性BCN异质纳米管示意图。(b) BCN异质纳米管的手性传输态。

    近年来的理论和实验表明，由于具有中心反演对称性破缺，以及激子效应，二维半导体材料往往具备优异的非线性光学特性。并且，二维半导体材料以其物性、集成度、兼容性上的独具优势，成为未来高性能光电集成电路的候选材料之一。但由于单层二维材料只有原子尺度的厚度，因此光与材料作用距离短，光转化效率低。而多层结构的二阶非线性响应具有层数相关特征，相邻单层之间的极化响应相互抵消，因此使得二维材料在非线性光学领域的应用受到一定的限制。从理论上对材料非线性光学响应机理进行研究，将为二维非线性光学材料将为二维非线性光学材料的设计和性能提高提供很有价值的借鉴。结合现代极化理论和态运动方程，我们研究了Janus MoSSe单层和三种不同方式堆叠结构的非线性光学性质，结构如图1(a)所示。研究发现，Janus MoSSe单层的SHG平面内分量大小与MoS₂相似，而平面外对称性破缺产生了面外方向的非零独立NLO成分（图1(b)），从而提高了各个方向的入射光利用效率。Janus MoSSe的SHG极化的偏振依赖性不仅从六重旋转对称降低到三重，而且和入射角之间存在依赖关系（图1(c)）。此外，体块MoSSe的偶数层堆叠的面外二次谐波响应非零，从而克服了TMD层状体块材料二次谐波响应弱，且和层数相关的不足（图1(d)）。这类材料在1.60 eV入射能量以下都是透明的，覆盖了大多数当前使用的激光器的发射波长。由于双光子过程和带内跃迁的贡献，在该波长区域内表现出大于体块材料的SHG响应。

图38 Janus MoSSe单层和体块材料的二次谐波产生研究。(a) Janus MoSSe单层和体块材料示意图，AA、AB和AC为三种堆叠方式；(b) Janus MoSSe单层材料的二次谐波产生极化率非零分量和入射光子能量的关系；(c) Janus MoSSe单层材料的二次谐波强度和偏振光方向的关系；(d) Janus MoSSe单层和三种堆叠体块材料的面外二次谐波产生极化率分量和入射光子能量的关系。

 相关研究成果已发表于纳米科学类期刊Nanoscale、Physical Chemistry Chemical Physics等